En abril de 1970, en plena competición, el presidente Julio de Miguel anunció por sorpresa que la siguiente temporada el técnico sería el hispano-argentino Alfredo Di Stéfano, que acababa de proclamarse campeón dirigiendo a Boca Juniors. La siguiente temporada supuso el primer fracaso europeo al caer sorprendentemente en la primera ronda por el RFC Lieja. El técnico Joseíto, junto con su segundo entrenador José Blanes, renovó por una temporada pero tras cinco jornadas fue destituido por un malísimo arranque en Liga y por la eliminación en primera ronda de la Copa de Ferias, pero luego con Salvador Artigas y Enrique Buqué se alcanzó la final de Copa de 1970 tras eliminar a Osasuna, Granada, Ferrol y Zaragoza. Se terminó en quinta posición, se quedó fuera de la Copa en cuartos eliminado por el Elche, y en la Copa de Ferias fue eliminado en la primera ronda por el Sporting de Lisboa.
En la Copa de Ferias se eliminó al Shamrock Rovers FC, al Rapid Viena, el Ujpest Budapest y el Colonia. Se enfrentó a Crusaders FC, Steaua Bucarest y fue eliminado por el Bayern de Múnich en los cuartos de final. En la vuelta se perdió 1-0 y el equipo se clasificó de nuevo para la final contra el Dinamo Zagreb yugoslavo. El equipo estaba al borde de los puestos de descenso, perdía 1-0 en Anoeta y la decisión del cambio de técnico ya estaba tomada, hasta que un gol de Mendieta en el minuto 79 puso el 1-1 definitivo en el marcador y alargó la paciencia con el técnico. En verano de 1963 se hace cargo del equipo el mítico exjugador Pasieguito, aunque no tuvo fortuna como técnico en esta primera etapa ya que en enero de 1964 fue destituido por muy malos resultados en liga que llevaron al equipo a mirar de cerca los puestos de descenso, y su sustituto fue el exdelantero Mundo, hasta entonces técnico del filial.
La ida fue el 12 de junio de 1963 en el estadio Maksimir y terminó con un disputado 1-2 para los valencianistas con goles de Waldo y Urtiaga que remontaron el gol inicial yugoslavo. Finalmente el equipo quedó en un insuficiente 7.º puesto en esta loca temporada, fuera de las posiciones europeas, y, como anécdota, en la última jornada el Valencia se convirtió en protagonista al empatar 0-0 en Riazor ante un Deportivo de La Coruña que podía proclamarse por primera vez en su historia campeón de Liga, pero un penalti detenido por González a Djukic hizo que el título fuese para el Barcelona. Ante la mala temporada, el presidente Julio de Miguel dimitió tras 12 temporadas al frente del club y puso en marcha la convocatoria de las primeras elecciones democráticas en la historia del club y el 6 de junio de 1973. Salió elegido como nuevo presidente Francisco Ros Casares. El técnico Mundo dimitió tras la quinta jornada y se contrató a Joseíto para el resto de temporada, y nombró capitán al joven Juan Cruz Sol. Debutaron con el equipo jóvenes futbolistas de leyenda como Pep Claramunt o Juan Cruz Sol.
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