El técnico Joseíto, junto con su segundo entrenador José Blanes, renovó por una temporada pero tras cinco jornadas fue destituido por un malísimo arranque en Liga y por la eliminación en primera ronda de la Copa de Ferias, pero luego con Salvador Artigas y Enrique Buqué se alcanzó la final de Copa de 1970 tras eliminar a Osasuna, Granada, Ferrol y Zaragoza. También hubo indignación con el técnico Dragan Milosevic al prescindir de hombres importantes como Adorno, Aníbal, Antón o Jara. La temporada 1966-67 por fin se alcanzó una ansiada final de Copa que no se conseguía desde trece años antes, consiguiendo así la Copa de 1966-67. Se eliminó a Cádiz, Betis, Real Madrid y Elche, y la final supuso la cuarta Copa de la historia del club, disputada en el Santiago Bernabéu el 2 de julio de 1967 contra el Atlético de Bilbao y con victoria final por 2-1 con goles de Jara y Paquito. El final no pudo ser más tenso porque en la última jornada el equipo recibía el 1 de mayo de 1983, siendo colista y casi desahuciado al descenso, a un Real Madrid al que le bastaba un empate para proclamarse campeón mientras que el Valencia necesitaba la victoria y una carambola esperando las derrotas de Racing, U. D. Las Palmas y Celta.
En verano de 1963 se hace cargo del equipo el mítico exjugador Pasieguito, aunque no tuvo fortuna como técnico en esta primera etapa ya que en enero de 1964 fue destituido por muy malos resultados en liga que llevaron al equipo a mirar de cerca los puestos de descenso, y su sustituto fue el exdelantero Mundo, hasta entonces técnico del filial. La afición valencianista se quedaba por segundo año consecutivo a las puertas de un título, pero sintiendo con este subcampeonato que el Valencia campeón estaba cada vez más cerca. Esta década empezó con la marcha de dos leyendas como Waldo y Guillot, y un año después la de Roberto Gil, y con las llegadas del argentino Óscar Rubén Valdez, Pellicer, Uriarte, Adorno y Quino. Tras la contratación de Mateu Alemany como director general y la de una secretaría técnica con mayor peso con Alexanko y Vicente Rodríguez, el club anunció el fin de Lay Hoon como presidenta del club.
Debutaron con el equipo jóvenes futbolistas de leyenda como Pep Claramunt o Juan Cruz Sol. En la vuelta se perdió 1-0 y el equipo se clasificó de nuevo para la final contra el Dinamo Zagreb yugoslavo. La expectación fue máxima, y en la ida se consiguió la victoria 1-0 con gol de Óscar Valdez, mientras que en la vuelta se defendió fuertemente el empate sin goles, lo que propició que el Valencia jugara su tercera final consecutiva en Copa. El equipo disputó la final con la equipación de la senyera y se logró la victoria con dos celebradísimos goles del matador Mario Alberto Kempes, logrando así que la Copa de 1979 se convirtiera en la quinta Copa para el club. Promover el espíritu y los valores del valencianismo en la sociedad valenciana y poner en valor el patrimonio histórico del Club. Salieron del club de forma polémica Roberto Fernández al Barcelona a cambio de 100 millones de pesetas, y Miguel Tendillo al Real Murcia al no llegarse a un acuerdo para renovar su contrato, y también fueron baja el veterano Castellanos, Bermell, Granero, Urruti y Cabrera.
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